在任命雷德克纳普出任热刺新的主教练后，莫德里奇被安排在了更熟悉的中场或左中场位置，这让他能够对球队产生更大的帮助，并更有效地展现自己的足球天赋。10月29日，在4-4战平死敌阿森纳的比赛中，雷德克纳普认识到莫德里奇对他的球队的价值，并计划围绕克罗地亚人为组织核心而塑造他的新球队。在2008年12月18日，欧洲联盟杯小组赛2-2战平莫斯科斯巴达队的比赛中，莫德里奇打进了他在托特纳姆热刺队的第一个正式比赛进球。 12月21日，他在对阵纽卡斯尔联队的比赛中打进了他在英超联赛中的第一个进球。2009年1月2日，足总杯第三轮主场战胜维冈竞技， 2009年4月25日客场击败曼联。让莫德里奇回到熟悉的位置踢球，使得他在对阵斯托克城、赫尔城的比赛中表现更加出色，尤其是在3月21日，他打进了对阵死敌切尔西的唯一进球。
2009-10赛季开始之前，雷德克纳普谈到莫德里奇时说：“卢卡是一名非常棒的球员，也是教练的梦想球员。他像机器一样训练并且从不抱怨，无论在场上有球还是无球都会努力工作并且可以用技巧或传球击败防守者。他可以进入联赛前四名中的任何一支球队。”2009年8月29日，在托特纳姆热刺2-1战胜伯明翰的比赛中，莫德里奇因疑似小腿受伤被换下场。第二天，莫德里奇被证实右腓骨骨折，预计将缺席六周。他于12月28日在对阵西汉姆联队的伦敦德比中回归，热刺队以2-0获胜，莫德里奇在第11分钟用他骨折的右腿打进一球，宣示自己的完美回归。在2010年2月28日主场战胜埃弗顿的比赛中，莫德里奇再次进球，并在5月9日客场击败伯恩利的比赛中进球。5月30日，莫德里奇与热刺队续约至2016年。签约时，他说：“托特纳姆热刺队给了我在英超联赛中的表现机会，我想继续在这里取得巨大成功。是的，有其他大俱乐部的关注，但我没有兴趣去任何地方。上赛季的前四名表明我们作为一个俱乐部所处的位置，我觉得我可以继续改进并在热刺实现我想要的一切。”
2010年9月11日，莫德里奇在客场1-1战平西布罗姆维奇的比赛中打进了他2010-11赛季的第一个进球。2011年1月在白鹿巷与曼联战平后，雷德克纳普赞扬了莫德里奇，他说：“他令人难以置信。他是一名了不起的足球运动员，这个小个子在最狭窄的区域带球，他可以在世界上任何一支球队踢球。” 莫德里奇还在4月9日托特纳姆热刺3-2战胜斯托克城的比赛中进球，并在5月15日在安菲尔德2-0战胜利物浦的比赛中射入点球。莫德里奇帮助托特纳姆热刺首次获得了参加欧洲冠军联赛的资格。10月20日，在梅阿查球场对阵国际米兰的首场比赛中，莫德里奇因伤提前退场。在对阵云达不莱梅的比赛中，莫德里奇打进了球队的第二个进球。热刺最终在欧冠当赛季的1/4决赛中被皇家马德里淘汰出局。
2010-11赛季，莫德里奇出战32场英超联赛，攻入3球，助攻2次，场均传球次数为62.5次，传球准确率为87.4%，为热刺队内最高。在赛季结束时，莫德里奇被选为托特纳姆热刺队年度最佳球员。当时的曼联主帅弗格森爵士表示，他会选择莫德里奇作为那个赛季的英超年度最佳球员。
2011年年中，莫德里奇受到热刺伦敦死敌切尔西的热捧，蓝军首次出价2200万英镑，后来又提高到2700万英镑，但均被热刺主席列维拒绝。在转会被拒绝后，莫德里奇与利维达成了“君子协议”，俱乐部将接受来自“大俱乐部”的转会报价。整个夏季转会窗口都在继续猜测，最终莫德里奇拒绝参加托特纳姆热刺队在2011-12赛季对阵曼联队的首场比赛，比赛以0-3告负。莫德里奇说他“现在不在正确的位置”，因为他迫切想转会到切尔西。在转会窗口的最后一天，切尔西提出了4000万英镑的报价，但再次被热刺拒绝。
在未能转会后，主教练哈里雷德克纳普告诉莫德里奇应该专注于比赛。9月18日，在主场4-0战胜利物浦的比赛中，莫德里奇在23米处射门打进了本赛季的第一个进球。2012年1月14日，莫德里奇在主场战平狼队的比赛中攻入唯一进球。1月31日，在3-1战胜维冈竞技队的比赛中，他助攻了第一个进球，并在18米处打进了第二个进球。
在效力热刺队的4个赛季中，莫德里奇共出场160次，打进了17粒进球。（Guilty）
鸣谢：梦之蓝M6+，为梦想举杯
